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本文介绍了一种基于机器学习的结构重构方法，用于加速点缺陷计算。这种方法通过学习金属硫化物和混合阴离子晶体中缺陷模式，成功预测了未见缺陷的有利重构，减少了73%的第一性原理计算量。以CdSexTe1−x合金为例，训练模型并应用于发现一系列混合浓度下所有不等价空位的稳定几何结构，从而为复杂系统的缺陷研究提供了更准确、更快速的方法。
背景介绍
许多功能材料和器件的属性由其中的缺陷控制，例如太阳能电池、电池、催化剂和量子计算机。为了发现更好的材料，需要预测这些材料中缺陷的行为。然而，缺陷计算在计算上要求很高，通常限制了对特定材料的深入研究。为了加速缺陷预测，研究者开发了数据驱动的工作流程、缺陷数据库和替代模型来预测缺陷属性。
图文解析
文章首先强调了缺陷对功能材料性质的根本影响，这些材料包括太阳能电池、电池、催化剂和量子计算机等。作者指出，为了发现更好的材料，必须预测这些材料中缺陷的行为。然而，由于计算成本高昂，通常只能对特定材料进行深入的缺陷分析。为了克服计算上的挑战，作者引入了机器学习模型来预测缺陷属性，如主导缺陷类型、形成能和迁移能等。这些模型通过学习缺陷结构和性质之间的关系，能够加速高通量材料的筛选和评估。作者通过构建一个包含点缺陷结构、能量、力和应力的数据集，并使用这些数据来微调一个通用的机器学习力场（MLFF）。模型训练完成后，作者使用它来探索132个缺陷的能量景观，并评估了模型学习缺陷重构的能力。通过与第一性原理计算的比较，模型在90%的情况下成功预测了未见缺陷的有利重构。文章通过对50个宿主和132个中性阳离子空位的第一性原理数据集进行分析，发现29.9%的中性缺陷经历了对称性破缺的重构，这些重构在标准建模方法中被忽略了。这些重构通常由阴离子-阴离子键的形成驱动，而新键的数量取决于缺陷形成时失去的价电子数量。解释了缺陷重构背后的化学指导原则，即缺陷形成时引入的额外电荷（空穴或电子）会通过各种键的重新排列来局部化。例如，在一个中性锑空位（VSb^0）的形成中，如果Sb原子处于+3的氧化态，那么就会移除三个键合电子，从而产生三个额外的空穴。文章进一步探讨了模型在合金或无序固体中的结构搜索应用，这些材料由于局部宿主组成和不等价缺陷的数量众多，使得计算变得特别具有挑战性。作者以CdSexTe1−x合金为例，展示了如何使用模型来识别一系列混合浓度下所有不等价空位的稳定几何结构。
图1展示了机器学习替代模型用于加速缺陷结构搜索的示意图。计算效率高的模型学习了潜在能量面上的合理缺陷重构（局部最小值），从而减少了使用昂贵的第一性原理密度泛函理论（DFT）计算的候选结构数量。
图2.a) 展示了使用第一性原理计算生成的缺陷数据集的示例宿主结构及其各自的空间群。b) 显示了包含每种元素的配置数量。c) 展示了缺陷配置的结构相似性的二维投影。每种配置都用M3GNet模型生成的特征向量表示，并使用t-分布随机邻域嵌入（t-SNE）降维。缺陷配置按宿主组成着色，显示了化学系统的相关
图3.a) 展示了缺陷形成时产生的空穴数量的分布。b) 展示了空穴-空穴键形成数量与每个缺陷产生的空穴数量之间的相关性。圆圈的标签、颜色和大小表示具有给定空穴数量的缺陷中具有该数量的阴离子-阴离子键的缺陷百分比。
图4.a) 展示了CdSexTe1−x合金中两个不等价缺陷环境的结构。b) 展示了仅通过更精细的MLFF+DFT搜索识别的基态配置的示例。这些重构由形成二聚体（例如Te-Te键形成）、形成更有利的阴离子-阴离子键（Te-Te替换Se-Te；Se-Te替换Se-Se）或形成相同类型的阴离子键（Se-Se）但破坏了缺陷最近邻和次近邻之间的较弱阴离子-阳离子键驱动。
总结展望
通过构建缺陷结构搜索的数据集，本研究展示了标准建模方法遗漏的缺陷重构的普遍性，并指出了在高通量缺陷研究中执行结构搜索的必要性。为了减少相关的计算负担，研究者开发了一个替代模型，通过在缺陷配置上微调通用机器学习力场。通过定性学习缺陷构型景观，训练好的模型成功预测了未见缺陷环境的低能缺陷结构，从而减少了DFT计算的数量。虽然当前模型仅限于金属硫化物中的中性阳离子空位，但该方法可以应用于不同的缺陷类型或组成空间。此外，公开的数据集可以用来测量通用MLFF的分布外性能，通过测试从学习到的体相模式到缺陷环境的外推能力。这项工作为加速和提高缺陷建模的准确性提供了希望，无论是通过改进结构搜索、考虑亚稳态构型、使缺陷形成熵的计算成为可能、加速缺陷迁移研究，还是超越稀薄极限。
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41524-024-01303-9
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